氏名　Wilasinee Yoochatchaval
学位の種類　博士（工学）
学位記番号　甲第487号
学位授与の日付　平成20年9月30日
学位論文題目　Development of high-rate anaerobic granular sludge bed process for low strength wastewater treatment at low temperature　（嫌気性グラニュール汚泥床法による低濃度・低温廃水の高速処理プロセスの開発）
論文審査委員
　主査　准教授　小松　俊哉
　副査　教授　松下　和正
　副査　准教授　山口　隆司
　副査 独立行政法人国立環境研究所　水土壌圏環境研究領域　主任研究員　珠坪　一晃
　副査　東北大学大学院工学研究科　土木工学専攻教授　原田　秀樹

• 論文目次
• 論文要旨
• 論文審査の結果の要旨

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Chapter 1　Introduction　p.1
　Introduction　p.1
　Overview of anaerobic treatment technologies　p.1
Chapter 2　Literature review　p.8
　2.1　Introduction　p.8
　2.2　Anaeribic bioconversion　p.9
　2.3　Factors controlling anaerobic bioconversion　p.12
　2.3.1　Temperature　p.12
　2.3.2　Sludge Retention Time　p.15
　2.3.3　pH　p.15
　2.3.4　Thermodynamic favorable　p.16
　2.3.5　Oxdation reduction potential　p.19
　2.3.6　Compentition of methanogens with sulfate-reducing bacteria　p.21
　2.3.7　Toxicants　p.22
　2.4　High rate system　p.22
　2.4.1　Cell growth　p.23
　2.4.2　Substrate Limited Grows　p.23
　2.5　Microbial populations in anaerobic granules　p.25
　2.6　Biofilm reactor　p.27
　2.6.1　Granular-based reactor technologies　p.28
　2.6.2　Current applications of granular-sludge based treatment systems　p.28
　2.7　Low strength wasterwater　p.34
　2.7.1　Problem statement of anaerobic treatment technology for low strength wastewater and low temperature　p.34
　2.7.2　Development of anaerobic sludge bed for low strength wastewater treatment technology　p.35
Chapter 3　Changes of physical and microbial characteristics of granular sludge in an EGSB reactor for treating low strength wastewater at 20℃　p.50
　3.1　Introduction　p.51
　3.2　Materials and methods　p.52
　3.2.1　Experimental set-up　p.52
　3.2.2　Sampling　p.54
　3.2.3　Analyses　p.54
　3.2.4　Methanogenic activity determination　p.54
　3.3　Results and discussions　p.55
　3.3.1　Reactor performance　p.55
　3.3.2　Changes in physical properties of retained sludge　p.57
　3.3.3　Methanogenic activities of retained sludge　p.61
　3.3.4　Effect of upflow velocity on the COD profile　p.66
　3.3.5　SEM observation of retained sludge　p.67
　3.4　Conclusion　p.68
Chapter 4　Influence of temperature decrease on the process performance and the microbial characteristics of granular sludge in an EGSB reactor　p.72
　4.1　Introduction　p.73
　4.2　Materials and methods　p.74
　4.2.1　Experimental conditions　p.74
　4.2.2　Analyses　p.75
　4.2.3　Methanogenic activity measurement　p.75
　4.2.4　Analysis of microbial community structure　p.76
　4.3　Results and discussions　p.76
　4.3.1　Process performance　p.76
　4.3.2　Physical properties of retained sludge　p.78
　4.3.3　Methanogenic activity of retained sludge　p.80
　4.3.4　Microbial community structure changes　p.82
　4.4　Conclusion　p.85
Chapter 5　Infulence of effluent-recirculation condition on the process performance of expanded granular sludge bed reactor for treating low strength wastewater　p.90
　5.1　Introduction　p.91
　5.2　Materials and methods　p.92
　5.2.1　Experimental set-up　p.92
　5.2.2　Sampling and analysis　p.94
　5.2.3　COD profile determination　p.94
　5.2.4　Assay of methanogenic activity　p.94
　5.3　Results and discussions　p.95
　5.3.1　Process performance　p.95
　5.3.2　Physical properties of retained sludge　p.100
　5.3.3　Methane producing activity of the retained sludge　p.101
　5.3.4　Batch Feed Experiment　p.102
　5.4　Conclusion　p.104
Chapte 6　Influence of feed composition change on the physical and microbial properties of granular sludge in IR-GSB reactor　p.107
　6.1　Introduction　p.108
　6.2　Materials and methods　p.108
　6.2.1　Experimental set-up　p.108
　6.2.2　Sampling　p.110
　6.2.3　Analysis　p.110
　6.2.4　Methanogenic activity determination　p.111
　6.3　Results and discussion　p.111
　6.3.1　Process performance & physical properties　p.111
　6.3.2　Growth yield and decay rate of retained sludge　p.113
　6.3.3　Mean diameter and size distribution of retained sludge　p.113
　6.3.4　Scanning Electron Micrographs（SEM）　p.118
　6.3.5　Microbial properties　p.123
　6.4　Conclusion　p.125
Chapter 7　Summary and Conclusion　p.127
　7.1　The feasibility study on an EGSB reactor for low-strength wastewater treatment （Chapter3）　p.127
　7.2　Temperature limitation for the EGSB reactor （Chapter 4）　p.127
　7.3　Substrate concentration limitation on the EGSB reactor（Chapter 5）　p.129
　7.4　Effect of feed composition （sucrose content） on the process performance and microbial properties of granular sludge in granular sludge bed reactor （Chapter 6）　p.130
　7.5　Few recommendations for the future research　p.131
List of Publication　p.132

In order to develop the appropriate methane fermentation technology for the low strength wastewater at low temperature, the feasibility of granular sludge bed reactor seeding with anaerobic biofilm （granular sludge） was investigated. Also, the influence of temperature, feed concentration and feed composition on the treatment efficiency of wastewater and characteristic of retained sludge had been studied.

Chapter 1 of this thesis is an introduction, related to the knowledge of anaerobic wastewater treatment technology and some problem statements on the low strength wastewater treatment at low temperature. Also, this chapter explains the objectives and overview of this thesis.

Chapter 2 is the review of literature on the advantage and disadvantage of anaerobic wastewater treatment technology, high-rate biofilm system and current application of anaerobic treatment technology for low strength wastewater at ambient temperature.

In chapter 3, the feasibility of expanded granular sludge bed （EGSB） reactor for low strength wastewater at low temperature was investigated. The EGSB reactor seeding with mesophilically（35°C） grown granular sludge exhibits good process performance for the treatment of low-strength wastewater （0.6-0.8 g COD/L） at 20°C. During the operation of EGSB reactor, physical properties and SRT of retained sludge were maintained sufficiently. The growth yield of granular sludge developed at 20°C is apparently higher than mesophilic and thermophilic granular sludge. The good maintenance of sludge retention by seeding of granular sludge in the EGSB reactor offers the sufficient process performance for wastewater treatment under less than optimal condition.

Chapter 4 described the influence of a temperature-decrease on the process characteristic （performance on treatment, properties of granular sludge） of the EGSB reactor. The EGSB reactor showed a sufficient process performance operated at 15°C and 10°C. In this experiment, a significant increase in methanogenic activity of the retained sludge between test temperatures of 15°C to 20°C was confirmed at the operational temperature of 10°C. We found a strong relationship between a large increment of hydrogen-fed activity at low temperature and proliferation of psychrotorelant Methanospirillum in the retained sludge. These microbial adaptations of granular sludge contribute to the superior process performance of the EGSB reactor. On the other hand, 5°C operation caused the serious deteriorations of both process performance and microbial properties of retained sludge.

In chapter 5, the effect of low organic concentration of wastewater on the process performance had been studied. Effluent recirculation in EGSB reactor causes the low concentration of COD strength in the sludge bed, resulted to the inactivation of biomass. New operation mode was proposed in this chapter. The combination of UASB and EGSB mode, together with low ORP （oxidation-reduction potential） control of influent is possible to activate the biomass. In this operation mode, the COD removal efficiency increase up to 91%. Additionally, physical properties of the retained sludge were well maintained in this operation mode.

Chapter 6 is the investigation of influence of feed composition （sucrose content） on the physical & microbial properties of retained sludge. Two lab-scale granular sludge bed reactors were operated at 20°C. The amount of sucrose-COD in the feed was set to 90% and 0% （VFA 90%） respectively. Increase of sucrose content of feed enhanced the growth of filamentous acid forming bacteria on the surface portion of granular sludge. Consequently, sludge retainment of the sucrose-fed reactor became difficult. The formation of surface layer consisted of acid-forming bacteria prohibited the gas-detachment from granular sludge, it causes of unstable process performance. On the other hand, in VFA-fed reactor, physical property of granular sludge maintained well.

Chapter 7 summarizes the conclusion of the present study and future works. The granular sludge bed reactor is possible to apply for the treatment of low strength wastewater （0.25-0.8 g COD/L） at low temperature （until 10oC） by optimization of effluent recirculation with control of influent ORP.

本論文は、低濃度かつ低温の条件下であっても、グラニュール汚泥を保持することによって安定した有機物処理およびメタン回収が可能な嫌気性グラニュール汚泥床プロセスの開発を行ったもので7章から構成されている。
　第1章は序章で、本論文の背景および目的を述べている。特に、嫌気性廃水処理技術に関する知識と嫌気性処理における低温条件下での低濃度廃水処理に関する問題点を述べている。
　第2章では、嫌気性廃水処理における利点と問題点について、また、高濃度生物膜処理システムと近年の低濃度低温廃水処理への応用について既往の知見を述べている。
　第3章では、嫌気性グラニュール汚泥床法（EGSB）リアクターの低温条件下における低濃度廃水への適応性について評価を行った。EGSBリアクターの植種汚泥には、35℃での低濃度廃水処理において良好な処理を示した中温嫌気性グラニュール汚泥を用い連続実験を行った。EGSBリアクターの運転期間、保持汚泥の物理的性質および滞留時間について検討を行った。20℃でのグラニュール汚泥の増殖収率は、中温や高温のグラニュール汚泥よりも高いことを定量的に示している。EGSBリアクター内での良好な汚泥保持は、低温条件下でも処理水質の安定に寄与することを示した。
　第4章では、EGSBの連続運転における温度低下の影響について述べている。EGSBリアクターは、15℃および10℃での条件下でも6割程度の有機物除去性能を発揮した。低温条件下において水素資化性メタン生成活性の保持とMethanospirillumの増殖との間に相関性のあることを明らかにした。これらグラニュール汚泥の微生物の適応は、優れたEGSBリアクターの処理特性に寄与する知見を得ている。一方、処理水温5℃での連続運転では、有機物の数割は処理可能であるが、処理性能および微生物特性のどちらも性能低下をもたらすことを示唆した。
　第5章では、低濃度有機性廃水の処理特性と安定化のための運転制御方法について述べている。UASBとEGSBの流速を組み合わせた運転モードの適用と、供給廃水の酸化還元電位制御により、保持汚泥の活性化を可能にした。この運転モードは、COD除去率を91%まで向上させることに成功している。また、処理水循環による汚泥床中のCOD濃度の変化が保持汚泥の活性に与える影響について明らかにした。さらに、本運転モードにより、保持汚泥の物理的性質が良好に保たれることを見出した。
　第6章では、供給基質組成と保持微生物特性について評価を行った。2基のグラニュール汚泥床リアクターを20℃の条件下で運転し、供給CODに占めるスクロース割合を変化させ保持微生物特性を評価した。スクロース添加割合の上昇は、グラニュール汚泥表面の糸状性酸生成細菌の成長を促すことを明らかにした。結果として、スクロース供給割合の高いリアクターではグラニュール径が小さくなることが示唆された。表層に形成する酸性生細菌がグラニュール汚泥からのガス分離を阻害することも示唆している。一方、揮発性脂肪酸供給リアクターではグラニュール汚泥の物理的特性が良好であり、グラニュール汚泥保持が成されることを明らかにした。
　第7章では、本論文の結果のまとめおよび、今後の発展について述べている。グラニュール汚泥床リアクターは、処理水温10℃までの低温条件下でも、流入水の酸化還元電位を制御することと適切な処理水循環を行うことで、0.25-0.8 g COD/Lの低濃度廃水の高速処理に適応可能であることをまとめている。
　このように本論文は、処理が困難な低濃度・低温廃水処理において非常に有用な技術を提案しており、工学上および工業上貢献するところが大きい。よって本論文は博士（工学）の学位論文として十分な価値を有するものと認められる。