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超伝導酸化物YBCO薄膜の粒界構造とジョセフソン特性

氏名 鈴木 一
学位の種類 博士(工学)
学位記番号 博甲第80号
学位授与の日付 平成5年3月25日
学位論文の題目 超伝導酸化物YBCO薄膜の粒界構造とジョセフソン特性
論文審査委員
 主査 教授 弘津 禎彦
 副査 教授 松下 和正
 副査 教授 高田 雅介
 副査 助教授 小松 高行
 副査 助教授 濱崎 勝義
 副査 東北大学 教授 山下 努

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目次
第1章 序論 p.1
1-1 本研究の背景 p.1
1-2 本研究の目的と内容 p.3
第1章の参考文献 p.5
第2章 超伝導YBCO薄膜の作製 p.7
2-1 MOCDV法によるYBCO薄膜の作製 p.7
2-1-1 成膜条件 p.7
2-1-2 作成されたYBCO薄膜の超伝導特性 p.10
2-1-3 作成されたYBCO薄膜の膜質評価(SEM、XRD) p.11
2-2 MgO基板上のYBCO薄膜の粒界ジョセフソン接合 p.18
2-2-1 粒界ジョセフソン接合の作成法 p.18
2-2-2 粒界ジョセフソン接合のジョセフソン特性 p.21
2-2-3 YBCO薄膜の面内配向性と粒界ジョセフソン接合との相関 p.23
2-3 MgO及びSrTiO3基板上に作製されたYBCO薄膜の構造的特徴 p.27
2-3-1 TEN試料の作製方法(Plan View Observation) p.27
2-3-2 MgO基板上に作製されたYBCO薄膜の構造解析 p.28
2-3-3 SrTiO3基板上に作製されたYBCO薄膜の構造解析 p.34
第2章のまとめ p.35
第2章の文献 p.36
第3章 YBCO薄膜の面内配向性、粒界構造とジョセフソン接合 p.38
3-1 YBCO薄膜の面内配向性 p.38
3-1-1 X線φスキャン測定による面内配向性の調査 p.38
3-1-2 薄膜一基板間格子整合性の近似対応格子理論に基づく解析 p.42
3-2 YBCO薄膜と粒界構造のTEM観察 p.46
3-2-1 粒界構造のPlan View TEM観察 p.46
3-2-2 粒界構造の近似対応格子理論に基づく解析 p.52
3-2-3 YBCO薄膜の断面観察 p.55
3-3 ブリッジ型素子のI-V特性、R-T特性、Ic-T特性 p.58
3-4 大傾角粒界の分析TEMによる元素分析 p.61
3-4-1 粒界部の組成分析 p.61
3-4-2 大傾角粒界の構造解析及び組成分析結果と粒界ジョセフソン接合との関係 p.64
第3章のまとめ p.67
第3章の参考文献 p.68
第4章 MgO基板上のYBCO薄膜の成長機構 p.70
4-1 レーザーアブレージョン法とその利点 p.70
4-2 レーザーアブレージョン法によるYBCO薄膜の作製 p.73
4-2-1 成膜条件の検討 p.73
4-2-2 作製されたYBCO薄膜の構造と超伝導特性 p.77
4-2-3 AFMを用いたMgO基板表面の観察とYBCO薄膜の面内配向性との関係 p.84
4-3 45°粒界の構造形態とジョセフソン特性 p.86
4-3-1 YBCO薄膜の粒界構造形態 p.86
4-3-2 45°粒界のジョセフソン特性とRSCJモデルによるシミュレション p.89
第4章のまとめ p.100
第4章の参考文献 p.101
第5章 SrTiO3バイクリスタル基板を用いた人工傾角粒界の作製とジョセフソン特性の評価 p.102
5-1 バイクリスタル基板利用とその背景 p.102
5-2 SrTiO3バイクリスタル基板の作製 p.102
5-2-1 ホットプレス炉を用いたバイクリスタル基板の作製 p.102
5-2-2 バイクリスタル基板の粒界構造解析、表面形態 p.112
5-3 人工粒界ジョセフソン特性と粒界角度 p.117
5-3-1 YBCO薄膜の成膜と膜質調査 p.117
5-3-2 人工粒界ジョセフソン接合の作製とジョセフソン特性の評価 p.120
5-3-3 人工粒界ジョセフソン接合のJcの粒界角度依存性 p.124
5-4 方位制御粒界の考え方と粒界モデル p.131
5-5 レーザーアブレージョンYBCO膜を用いた方位制御粒界接合の作製とジョセフソン接合 p.138
5-5-1 バイクリスタル基板の作製とYBCO薄膜の成膜 p.138
5-5-2 YBCO薄膜の膜質とジョセフソン素子の作製 p.138
5-5-3 ジョセフソン素子の特性評価 p.149
5-6 方位制御粒界の今後の展望 p.156
5-7 粒界容量と高電圧領域のI-V特性に関する考察 p.156
第5章のまとめ p.165
第5章参考文献 p.166
第6章 総括 p.168
本研究に関する公表論文 p.170
共著論文 p.172
学会発表 p.174
謝辞 p.176

 本研究では、YBa2Cu3O7-x(以下YBCOと略す)超伝導薄膜を用いた粒界接合型ジョセフソン素子に焦点を当て、MgO(001)基板およびSrTiO3(以下STOと略す)(001)基板上のYBCO薄膜の成長様式と結晶粒界構造について調べ、ジョセフソン接合として機能する結晶粒界の構造的特徴について論じた。まず、1)自然粒界においては大傾角粒界がジョセフソン接合となり得ることを見出し、次いで、2)バイクリスタル基板上に大傾角粒界を人工的に作り出すことによって上記のことを証明した。また、3)自然粒界の構造解析結果と人工粒界の超伝導特性の評価結果から、ジョセフソン接合として機能する粒界に関し、より良い超伝導特性が得られる粒界角度、粒界構造および界面方位について知見を得た。
 本論文は以上の事柄をまとめたものであり、「超伝導酸化物YBCO薄膜の粒界構造とジョセフソン特性」と題し、以下の6章から構成される。
 第1章「序論」では、現在までに提案されている粒界ジョセフソン接合素子を4種類に大別し、自然粒界構造、人工粒界構造とジョセフソン特性との関係を詳細に調べることが酸化物超伝導体粒界ジョセフソン素子の研究にとって急務であることを述べた。
 第2章「超伝導YBCO薄膜の作製」では、まずMOCVD法によってYBCO薄膜を作製し、更にその膜をブリッジ形状に加工してジョセフソン特性を評価する方法について述べ、次いで、ジョセフソン特性を示したMgO(001)基板上YBCO膜と、ジョセフソン特性を示さなかったSTO(001)基板上YBCO膜それぞれについて電顕観察した結果を述べた。MgO基板上YBCO膜の場合はc軸配向膜であり、小傾角から大傾角までの様々な角度の傾角粒界の存在が認められた。一方、STO基板上のYBCO膜は単結晶的であり、小傾角粒界のみ存在することを確認した。これらより、膜中の大傾角粒界がジョセフソン接合として機能する可能性が示された。
 第3章「YBCO薄膜の面内配向性、粒界構造とジョセフソン接合」では、まずMgO基板上のc軸配向YBCO膜について、結晶粒の面内配向性をX線φスキャン測定により調査した結果を述べた。MgO基板上のYBCO結晶粒には、基板のa、b軸とYBCOのa、b軸が揃ったエピタキシャル配向粒ならびに、基板a、b軸に対しYBCOのa、b軸が基板面内で26°、32°、45°などの特定の方位を向いた面内配向粒があることを明らかにし、これらYBCO粒の面内配向は、MgO(001)面とYBCO(001)面の格子整合性に起因していることを示した。また、基板と薄膜界面の電顕断面観察により、エピタキシャル粒の成長は、MgO基板表面での原子レベルのステップ構造に起因する可能性があることを示した。次に、粒径がサブμm程度の結晶粒は数μmの領域に渡りほぼ同じ配向で集合して大結晶粒を形成し、この粒界が大傾角粒界を形成することを電顕観察により見出した。また、大傾角粒界の高分解電顕観察を行い、粒界部は約1mm幅の格子歪領域をもった比較的格子整合性の高いΣ粒界により形成されていることを見出した。更に、45°傾角粒界の場合について、粒界部の元素分析を分析電顕により行い、粒界部での酸素欠損を観測した。これらより、コヒーレンス長の短いYBCO膜においては、大傾角粒界での格子歪と、粒界部での酸素欠損などがジョセフソン接合形成の原因となり得ることを示した。
 第4章「MgO基盤上のYBCO薄膜の成長機構」では、3章までに述べられたMOCVD膜に比べてより低温での成膜が可能なレーザーアブレージョン法を用い、MgO基盤上にYBCO膜を成膜し、両者の面配向性を比較した結果について述べ、YBCO薄膜の基本的な成長機構について考察した。低温成膜では基盤表面構造がYBCO膜の配向性に強く影響する結果、エピタキシャル配向粒と45°面内配向粒が選択的に成長し易いことを走査トンネル顕微鏡観察、X線回析により示し、この傾向は成膜温度の上昇と共に顕著になることを示した。更に45°傾角粒界を利用した粒界ジョセフソン接合を作製し、その特性を評価した。
 第5章「SrTiO3バイクリスタル基盤を用いた人工傾角粒界の作製とジョセフソン特性の評価」では、まずバイクリスタルSTO基盤の作製方法について述べ、次いで本基盤上に作製されたYBCO人工傾角粒界のジョセフソン特性について記述した。約20°以上の傾角度を持つ人工傾角粒界は全てジョセフソン接合となることを確認し、更に、対称粒界と非対称粒界とを区別した場合には、非対称粒界においてJcの減少がより大きいことを見出した。この結果より、粒界部の格子不連続性、格子歪領域の幅などのパラメーターが粒界ジョセフソン特性に対し重要であるとの結論を得、低Σ対称粒界の有効性を指摘した。次いでこれに基づき、低Σ対称粒界ならびに高Σ非対称粒界を作製し、それらのジョセフソン特性を比較した結果について述べ、低Σ対称粒界を利用することにより、高いJcを持つジョセフソン接合が得られる可能性があることを示した。
 第6章「総括」では、MgO基盤上YBCO薄膜の面内配向性・粒界構造とジョセフソン特性に関する研究結果を総括した。

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