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Environmental factors in granule compaction of ceramics(セラミックスの顆粒加圧成形における環境因子)

氏名 齊藤 豊
学位の種類 博士(工学)
学位記番号 博甲第268号
学位授与の日付 平成15年3月25日
学位論文題目 Environmental factors in granule compaction of ceramics(セラミックスの顆粒加圧成形における環境因子)
論文審査委員
 主査 教授 植松 敬三
 副査 教授 小松 高行
 副査 教授 高田 雅介
 副査 助教授 齋藤 秀俊
 副査 助教授 内田 希

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CONTENTS

Publications and Presentations p.7

ChapterI INTRODUCTION p.11
1.1 Overview p.11
1.2 Granule compaction process p.11
1.3 Organic additives for granules p.12
1.4 Evaluation of internal structure for compacts p.13
1.5 Problems and Approch p.14
1.6 References p.15

ChapterII KINETICS OF MOISTURE CONTENT IN GRANULE PRPOCESSING p.21
2.1 Introduction p.21
2.2 Experiment p.22
 2.2.1 Preparation of granules and compacts p.22
 2.2.2 Moisture diffusion in pile of granules p.23
 2.2.3 Moisture diffusion in green compacts p.24
 2.2.4 Effect of humidity change in granule compaction p.24
2.3 Results p.25
 2.3.1 Moisture diffusion in pile of granules p.25
 2.3.2 Moisture diffusion in green compacts p.26
 2.3.3 Effect of humidity change in granule compaction p.28
2.4 Discussion p.29
 2.4.1 Moisture diffusion in pile of granules p.29
 2.4.2 Moisture diffusion in green compacts p.31
2.5 Summary p.32
2.6 References p.33

ChapterIII CHANGE OF GREEN MICRO STRUCTURE WITH STORAGE HUMIDITY OF GRANULES USING NOVEL CHARACTERIZATION METHOD p.47
3.1 Introduction p.47
3.2 Fluorescence dining method for green microstructure p.48
3.3 Experiment p.50
3.4 Results p.50
3.5 Discussion p.52
3.6 Summary p.53
3.7 References p.55

ChapterIV EFFECT OF ORGANIC ADDITIVES ON DEPENDENCE OF MOISTURE IN GRANULE PRESSING p.63
4.1 Introduction p.63
4.2 Experiment p.63
 4.2.1 Sample preparation p.64
 4.2.2 Characterization p.64
4.3 Results p.65
4.4 Discussion p.66
4.5 Summary p.66
4.6 References p.68

ChapterV CHANGE OF STRUCTURE WITH PRESSURE IN GRANULE COMPACTION p.77
5.1 Introduction p.77
5.2 Experiment p.77
5.3 Results p.79
5.4 Discussion p.80
5.5 Conclusion p.82
5.6 References p.83

ChapterVI GENERAL SUMMRY p.90

ACKNOWLEDGEMENTS p.93

セラミックスプロセッシングにおいてプロセス―構造―特性の相互関係の理解は必要不可欠である。この理解に基づいてすべての材料と操作を注意深く制御することにより、優れた特性の材料が実現可能となり、また、最大の課題である信頼性の向上とコストの低減につながる。しかしながらセラミックスの製造プロセスは多くの単位操作からなり、しかもそれらが複雑に相互作用するため、各単位操作が最終製品にどのような影響を及ぼすかを特定することは困難である。また内部構造を正しく把握することは極めて重要であるが、特に粉体成形体においては不可能であった。スプレードライ顆粒加圧成形プロセスは産業において極めて重要な製造プロセスである。このプロセスにおいて、成形時の環境(温度・湿度)が製品品質に重大な影響を及ぼすことが知られている。高品質の製品を安定に生産するためには水分量の制御が必要不可欠であるが、湿度変化に伴う試料中水分量変化の速度論については詳しく検討されていないうえ、それが構造―特性にどのような影響を及ぼすのかについては推測の域を出ていないのが現状であった。本研究では新規なプロセス評価手法を用い、一般的な系であるPVA添加アルミナスプレードライ顆粒加圧成形プロセスについて、水分の制御とそれが成形体の微構造および焼結体の特性におよぼす影響を解明することを目的とした。
 第1章では「序論」として本研究の背景および目的を述べている。
 第2章では顆粒成形時の水分量制御の指標とするため、PVAを添加したアルミナスプレードライ顆粒の堆積層内および予備成形体内の見掛けの水分拡散係数を求めた。見掛けの水分拡散係数は湿度変化時の試料重量変化から計算された。得られた見掛けの拡散係数から顆粒堆積層中の水分量分布を算出し、この水分量分布から予測される内部構造が実際に成形時に水分量不均一が生じた場合の内部構造の変化と矛盾しないことを確認した。
 第3章では顆粒加圧成形時の湿度が成形体内部構造におよぼす影響について、新規な評価技術を用いて調べた。開発した評価法は試料を屈折率の同じ液体を含浸させて透明化すると共に、粒子間の隙間を蛍光染料で発光させて共焦点レーザー走査型蛍光顕微鏡により観察するもので、極めて鮮明に試料内部の不均質構造を直接観察することができた。内部構造観察の結果、乾燥顆粒より作製した成形体では顆粒間に隙間が生じていた。これに対し、高湿度下で成形した成形体では極めて均一な部構造となった。これらの結果より従来、成形体の破断面観察により確認された顆粒痕が顆粒同士の接着力不足と顆粒間の隙間が原因で生じていたことが明らかになった。
 第4章では顆粒作製時に添加された有機バインダー(PVA)および分散剤(ポリアクリル酸アンモニウム)が顆粒成形時の湿度依存性について検討した。分散剤のみの系では湿度依存性は極めて小さかったがPVAのみおよびPVA+分散剤の系では湿度依存性があった。特にPVA+分散剤の系では単一顆粒圧縮挙動の湿度による変化が顕著であった。また、焼結体曲げ強度の変化も顕著であった。すなわちPVAを添加した系では水分によって変形挙動が変化するが、さらに分散剤を添加することにより増幅された。この原因はPVA+分散剤の系では顆粒形状が非球系であるため、バインダーが弾性的変形挙動を示す低湿度領域では顆粒形状がその変形挙動に重大な影響を及ぼすためである。この場合、成形時に顆粒変形特性のばらつきが原因で圧縮が不十分な顆粒が生じてしまう。一方、バインダーが粘弾性的変形挙動を示す高湿度下では顆粒内の一次粒子同士のバインダーを解する結合が崩れるため、形状の影響が小さくなる。球状の顆粒では顆粒圧縮時の変形挙動のばらつきが小さく、成形時に均一に潰される。以上より、水分の影響を最小限に抑えるためには顆粒形状を球状にすることが極めて有効であることが明らかになった。
 第5章では新規に開発した成形体内部構造観察法をより高度に制御し、半定量的内部構造不均質評価法として確立した。本評価方法の弱点は蛍光強度が変化しやすく、異なる試料の比較が困難なことであったが、観察条件(観察深さ、スキャン回数)を制御することにより良好な再現性で内部構造評価が可能となった。また、平均輝度および輝度分布を直接比較することにより、平面充填率および均一性を評価できた。成形圧の異なる試料の観察から、従来推測されていた顆粒界面における高密度化現象を直接観察できた。
 第6章では、本研究で得られた結果をまとめている。
 以上の様に、本研究はスプレードライ顆粒加圧成形プロセスについて、水分量制御における速度論的指標を示すと共に、新規成形体内部構造評価法により水分が構造と強度特性におよぼす影響を明確にし、今後のセラミックスプロセスの理解向上に対する指針を示した。

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