氏名　Cho Chuhyun
学位の種類　博士（工学）
学位記番号　博甲第312号
学位授与の日付　平成16年3月25日
学位論文題目　Physical Process of Pulsed Wire Discharge for Nanosized Powder Synthesis　（超微粒子作製におけるパルス細線放電の物理的過程）
論文審査委員
　主査　教授　八井　浄
　副査　助教授　江　偉華
　副査　助教授　末松　久幸
　副査　助教授　内富　直隆
　副査　同志社大学ITEC研究　センターCOEフェロー　湯之上　隆

• 論文目次
• 論文要旨

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　Table　of Contents

Chapter1 Introduction　p.1
1.1 Review of the PWD　p.1
1.2 State and problems of the PWD　p.2
1.3 Over view of the PWD process　p.2
1.4 Objectives of this research and reseach range　p.4
1.5 Outlines of this thesis　p.4

Chapter2 Investigation of the Physical Process Of the PWD　p.6
2.1 Introduction　p.6
2.2 Spectroscope investigation of the PWD process　p.7
　2.2.1 Spectroscopic system　p.7
　2.2.2 Time resolved spectroscopic analysis of the PWD process　p.9
2.3 Observations of exploding process by high-speed camera　p.13
2.4 Energy deposition in the view　p.14
2.5 A model of plasma formation process　p.19
2.6 Conclusion　p.21

Chapter3 Enhancement of Energy Deposiotion by Oncreasing Current-rise　p.22
3.1 Introduction　p.22
3.2 Analysis of the PWD circuit　p.23
3.3 Experimental setup and conditions　p.24
3.4 Experimental results and discussion　p.25
　3.4.1 Effect of changed voltage on the energy deposition　p.25
　3.4.2 Effect of current rise adjusted with the same charged energy on the energy deposition　p.28
　3.4.3 Pelationship,between particle size distribution and energy deposition　p.29
3.5 Conclusion　p.32

Chapter4 Pressure Dependence of the Energy Depotion and Plasma Formation Process　p.33
4.1 Introduction　p.33
4.2 Experimental setup and conditions　p.34
4.3 Experimental results and discussion　p.35
　4.3.1 Pressure dependence setup of the energy depotion　p.35
　4.3.2 Pressure dependence setup of the plasma spectrum　p.36
　4.3.3 Pressure effect on the particle size distribution　p.38
4.4 Conclusion　p.40

Chapter5 Synthesis of AIN nanosized Powder by the PWD　p.41
5.1 Introduction　p.41
5.2 Experimental setup and conditions　p.42
5.3 Experimental results and discussion　p.44
5.4 Conclusion　p.48

Chapter6 Summary and Conclusions　p.50
6.1 Summary　p.50
6.2 Conclusions　p.52
6.3 Problems to be solved and huture tasks　p.53

References　p.55

Acknowledgements　p.57

List of Published Literatures Regargding This Study　p.58

Llst of Papers Published as a Conference Proceeding　p.59

List of Presenting Reports at Several Meetings　p.60

　直径100nm以下の超微粒子の集団であるナノサイズパウダーは、大きい比表面積、大きい表面エネルギーなどの特徴を持つことから分野への応用が期待されている。ナノサイズパウダー作製法のひとつであるパルス細線放電法は高いエネルギー効率、簡単な装置、高純度のナノサイズパウダーの作製が可能などの利点から活発に研究が行われている。今まで、パルス細線放電によって作製される超微粒子にはサブミクロンサイズ粒子が含まれていることが分っている。そのサブミクロンサイズ粒子がパウダーの粒径分布を広くし、またはAlN超微粒子などの合成超微粒子の純度が低下する原因になっているが、その生成機構と除去方法はまだ明らかになっていない。
本研究では、パルス細線放電の物理的過程を調べて、サブミクロンサイズ粒子生成を抑制することを試みた。
第1章「序論」では、超微粒子の特性、パルス細線放電による超微粒子の作製の原理を概説し、本研究の目的、意義および構成を述べる。
第2章　「パルス細線放電の物理的過程の調査」では、分光分析、高速度カメラによる写真撮影、投入エネルギー計算の分析に基づいてパルス細線放電におけるプラズマ生成過程の新たなモデルを提案した。分光分析から、プラズマが形成される時間は電流が急激に落ちる瞬間であることが分った。また、最初は連続スペクトルが強く、時間が経つほど連続スペクトルは弱くなり、使用した銅の蒸気、銅のイオン、雰囲気ガスの窒素イオンによるスペクトルが現れた。高速度カメラによる写真分析では、ワイヤーがプラズマ化する時間がワイヤーの長さ方向に不均一性を持つことが判明した。投入エネルギーの計算の結果、投入エネルギーは充電電圧や雰囲気ガス圧力に依存することが分った。また、条件により、プラズマが形成される時間までの投入エネルギーはワイヤーを蒸発させるために必要なエネルギーを大きく上回ることも分った。これらの実験結果に基づいて次のようにパルス細線放電の過程におけるモデルを立てた。ワイヤー自体の不均一性により投入加熱の速さに差が生じる。蒸発した部分で先にアーク放電によるプラズマが生成され周囲に広がり、ワイヤー全体にプラズマが広がったとき電流値の急激な減少は止まり、通常の減少振動の形になる。また、プラズマ中に存在する蒸発しなかったワイヤーの一部分が金属の液滴となり、サブミクロンサイズ粒子になる。
第3章「パルス電流立ち上がり調節による投入エネルギーの増大」では、提案されたモデルから、投入エネルギーを増大する方法として充電エネルギーを増加させ電流パルスの立ち上がりを速くすることを試みた。電流パルスの立ち上がりを早くするためには、まず、回路のインダクタンスをできるだけ減らし、充電電圧を増やすことが有効である。実験結果、電流の立ち上がりが早くなるほど投入エネルギーは増大し、サブミクロンサイズ粒子の生成が抑制できた。 しかし、投入エネルギーが増加しても超微粒子の平均粒径には変化がなかった。
第4章「投入エネルギーとプラズマ生成過程の雰囲気圧力依存性」では、雰囲気圧力によって変化する投入エネルギーとプラズマ生成機構の変化をプラズマ分光分析から考察した。投入エネルギーは雰囲気圧力の上昇に伴って増加し、ある圧力（60kPa）に到達すると飽和することが分った。また、低圧力（10kPa以下）では雰囲気ガスである窒素が絶縁破壊によりプラズマ化し、投入エネルギーがワイヤーの気化エネルギーを下回る結果になることが判明した。また、粒径分布を求めた結果、今まで知られたとおり、低圧力で作製したパウダーの平均粒径が高圧力で作製したパウダーより小さいことが確認した。しかし、低圧力で作製したパウダーの粒径分布は高圧力より広く、サブミクロンサイズ粒子の量が多いことが分った。
第5章「パルス細線放電による高純度AlN超微粒子作製」では、最近基板材料などへの応用が期待されているAlN焼結体の原材料として使われる高純度のAlN超微粒子作製について述べる。不純物が含まれないワイヤー供給装置の開発と窒化率を増大することが研究の目的である。AlN超微粒子に含まれるサブミクロンサイズ粒子はAl粒子と判明した。それらのAl微粒子はアルミワイヤーが完全に蒸発しないとき発生する液滴から生成される。したがって、電流の立ち上がりを早くすることで投入エネルギーが増大し、窒化率を向上させることができた。作製された超微粒子の窒化率は98wt%で、46g/kWhのエネルギー効率に達し、既存のアーク放電法による3g/kWhと比較すると大幅に改善されることが判明した。
第6章「結論」では、各章ごとに得られた結論をまとめた上で、本研究で残した問題点と解決方法について述べた。本研究の結果、投入エネルギー増大によるサブミクロンサイズ粒子の生成を抑制できることが分った。投入エネルギーを増大する方法は高い雰囲気ガス圧力の中で電流パルスの立ち上がりを早くすることであった。